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Polycarp Pengo a été ordonné prêtre dans le diocèse de Sumbawanga le 20 juin 1971 et a été secrétaire de l'évêque durant deux ans.
Puis il a été envoyé à Rome pour étudier la théologie morale, à l'Université pontificale du Latran, où il a obtenu un doctorat. Après ses études, il est retourné en Tanzanie et a enseigné la théologie morale au séminaire majeur de Kipalapala pendant neuf mois. Il a ensuite été nommé premier recteur du grand séminaire de Segerea, de 1978 à 1983.
Le 6 janvier 1984, il a été consacré évêque des mains du pape Jean-Paul II, pour le diocèse de Nachingwea. Il y est resté deux ans jusqu’en 1986, puis a été nommé évêque du nouveau diocèse de Tunduru-Masasi.
Après avoir été deux ans archevêque coadjuteur de Dar-es-Salaam – où il a accueilli Jean-Paul II lors de son voyage apostolique en Tanzanie – Mgr Pengo a été nommé archevêque du même diocèse en 1992. Jean-Paul II l’a créé cardinal lors du consistoire du 21 février 1998.
En janvier 2007, le cardinal a été élu président du Symposium des conférences épiscopales d'Afrique et de Madagascar (SCEAM).
A Rome, il est membre de la Congrégation pour l'évangélisation des peuples, de la Congrégation pour le clergé, des Conseils pontificaux de la culture et pour la famille, ainsi que du Conseil des cardinaux pour l'étude des affaires organisationnels et économiques du Saint-Siège.
Le cardinal a participé à plusieurs synodes. Il est intervenu au cours du dernier synode pour la nouvelle évangélisation (octobre 2012), reprenant l’appel de pape Paul VI à Kampala, en Ouganda, le 31 juillet 1969: « Africains, soyez les missionnaires de vous-mêmes ».
« Pour nous, ce défi signifie être vraiment africains et vraiment catholiques. Cela exige une Eglise mûre sur le continent », a-t-il expliqué, invitant à s’appuyer sur la force des « petites communautés chrétiennes ».
Récemment, le cardinal s’est impliqué dans une rencontre intégrée sur la pastorale de la route/rue pour le continent d’Afrique et Madagascar. Les participants se sont engagés spécialement pour la dignité des femmes et des filles, luttant contre la traite et l’exploitation sexuelle (cf. Zenit du 12 novembre 2012).
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