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Il était originaire de Syrie, mais de sa vie, avant son élection comme Successeur de Pierre, le 18 mars 731, on ne sait qu'une chose: il était prêtre du diocèse de Rome.
Son pontificat vit s'intensifier l'opposition entre Rome et l'empereur de Byzance, Léon III. La vénération des icônes était au centre de la querelle.
Dès le début de son pontificat, le pape demanda à l'empereur de prendre ses distances par rapport à la destruction des images sacrées, sous peine d'excommunication. La lettre déchaîna la colère du souverain: il fit jeter le messager en prison et il envoya une flotte militaire vers l'Italie. Mais les navires sombrèrent au cours d'une tempête. Pourtant, l'empereur ne lâcha pas prise. Il déclara sa domination sur la Sicile, la Grèce et l'Illyrie et il confia les communautés chrétiennes de ces régions à la responsabilité pastorale du patriarche de Constantinople.
Mais Grégoire III eut aussi la joie de voir la réussite de saint Boniface, archevêque de Mayence, (martyr en 754) dans sa mission chez les Germains. Il le nomma évêque et lui remit le pallium. En 739, Boniface organisait en Bavière les diocèses de Friesing, Passau, Ratisbonne, mais aussi Salzbourg, et bientôt Wurzbourg et Eichstatt.
Parallèlement, le pape intensifia ses rapports avec l'Angleterre. Il serait mort le 10 décembre 741.
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